N掺杂C复合NiS2纳米片界面工程的构建及电催化H2O分解性能

缓解能源短缺和降低二氧化碳排放量的可持续清洁能源的发展受到越来越多的关注。氢气燃烧产物是水，被认为是不可再生资源的理想替代品之一。电催化水分解法是获得高纯度氢气最有前途的方法之一，主要涉及析氢反应（HER）以及析氧反应（OER）。目前，贵金属（如Pt/C、IrO₂）仍是最好的HER和OER催化剂，但昂贵的价格和易中毒性极大地限制了它们的应用。因此，需要开发具有高电催化活性和稳定性的非贵金属催化剂用于水分解反应。

理论计算表明NiS₂具有潜在高性能电催化活性，但是，NiS₂不稳定、低表面积以及弱电导率严重限制了其实际应用。复合碳材料、暴露更多的活性位点、掺杂以及界面工程可以显著提高HER和OER活性，增强稳定性。目前常用的合成策略较为复杂，开发一种简单，大规模合成具有超薄和丰富缺陷的杂原子掺杂C复合NiS₂材料仍然面临巨大挑战。

本课题组在Nanoscale上发表题为”Surface/interface engineering N-doped carbon/NiS₂ nanosheets for efficient electrocatalytic H₂O splitting”的文章。该工作提出了一种通用的策略用于合成N掺杂C复合NiS₂（N-C/NiS₂ ）纳米片材料。通过设计低共熔溶剂（DESs）的组成，可以有效的控制DESs的组成、掺杂元素的种类。在热解过程中，DESs中的尿素不仅可以作为碳源和氮源，而且可以作为气泡模板对得到的材料进行剥离。

DFT结果表明，N掺杂C有利于降低催化剂的H*吸附吉布斯自由能，进而提高催化剂的水分解性能。这项工作为制备具有高催化HER和OER活性的杂原子掺杂碳复合金属硫化物材料提供了一条简便、绿色的合成途径。

N-C/NiS₂复合材料的(a) SEM; (b) TEM; (c) AFM; (d) HRTEM; (e) STEM和相应的(f-i)元素分布图。

N-C/NiS₂复合材料的(a) Ni 2p; (b) S 2p; (c) C 1s; (d) N 1s XPS图谱。

N-C/NiS₂复合材料的(a)全解水性能测试曲线; (b)全解水文献过电位比较; (c)理论和实际H₂和O₂析出量; (d)不同电压下的稳定性测试; (e) 1.5V干电池下全解水性能测试。

（高星  张德亮）